負載型金催化劑由于其獨特的催化性能，在許多重要的催化反應比如一氧化碳氧化，水汽變換(water gas shift, WGS)，甲烷氧化重整等反應中發(fā)揮著重要的作用。但是由于金的塔曼溫度較低，在高溫反應中很容易燒結導致其反應穩(wěn)定性能較差。作為在多相催化體系很重要的概念，經(jīng)典金屬載體間強相互作用(strong metal-support interaction, SMSI) 自從Tauster等在二十世紀七十年代末提出來后已經(jīng)被廣泛地研究。經(jīng)典SMSI 主要適用于鉑族金屬和具有還原性的氧化物載體。然而和鉑族金屬不同，長期以來研究人員一直認為金無法產(chǎn)生SMSI效應，并將其原因歸結為金較低的功函數(shù)和表面能。2017年王軍虎研究組和喬波濤研究員&張濤院士合作，首次證明了金與二氧化鈦載體之間存在經(jīng)典SMSI (Sci Adv, 2017, 3, e1700231)。 然而由于經(jīng)典SMSI是可逆的，即生成的TiOx包裹層在進一步高溫氧化氣氛(＞400^oC)處理后會消退，導致其無法對金的催化性能產(chǎn)生影響。因此，很有必要開發(fā)出一種新的策略以實現(xiàn)含鈦的包裹層包裹金顆粒，同時該包裹層在高溫氧化氣氛下具有很強的耐受性。 

　　本研究發(fā)現(xiàn)金納米顆?？稍谘趸瘹夥障卤灰粚涌蓾B透的TiOx薄層包裹，該條件與經(jīng)典SMSI的產(chǎn)出條件恰好相反。產(chǎn)生此現(xiàn)象的關鍵是使用三聚氰胺進行修飾，然后在高溫氮氣氛下處理，進一步在800^oC空氣氣氛下焙燒。更重要的是，該TiOx包裹層在進一步(400-600^oC)氧化氣氛下焙燒不消失，這也與經(jīng)典SMSI相反。由于TiOx包裹層的產(chǎn)生，得到的金催化劑具有抗燒結性且表現(xiàn)出很好的活性，同時在WGS反應以及模擬汽車尾氣一氧化碳消除反應中表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性。此外，該策略還可以擴展到二氧化鈦負載的金溶膠以及商業(yè)的RR2Ti二氧化鈦擔載金催化劑。 

　　利用北京同步輻射裝置（BSRF）1W1B-XAFS實驗站開展的X射線吸收譜測試，擬合結果發(fā)現(xiàn)包裹層產(chǎn)生的同時，生成了新的Au-Ti鍵，其鍵長為2.79？。我們推測新生成的Au-Ti可能使包裹層的產(chǎn)生在熱力學上更加有利，因此應該是該包裹層產(chǎn)生的驅(qū)動力。 

　　本研究為合理設計和開發(fā)高穩(wěn)定性的金催化劑提供了新的策略，相關結果發(fā)表于《Nat. Commun.》，并在Nature Research Chemistry Community 作為亮點報道。 

　　發(fā)表文章： 

　　Shaofeng Liu, Wei Xu, Yiming Niu, Bingsen Zhang, Lirong Zheng, Wei Liu, Lin Li, Junhu Wang* Ultrastable Au nanoparticles on titania through an encapsulation strategy under oxidative atmosphere. Nature Communications 10 (2019) 5790.