非均相芬頓反應(yīng)（Heterogenous Fenton reaction）能夠生成高氧化性的羥基自由基（-OH）而有效地分解水中的有毒有機(jī)污染物，已成為一種實(shí)用有效的水處理技術(shù)。然而，許多非均相芬頓催化劑仍存在自然環(huán)境條件下催化活性較弱，pH應(yīng)用范圍較窄，且穩(wěn)定性較差等問題。六方氮化硼（h-BN）作為類石墨烯二維層狀結(jié)構(gòu)材料，具有化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性高、環(huán)境相容性好和無毒等特性，可用于芬頓反應(yīng)體系，且在BN中摻雜金屬原子可以改變其電子結(jié)構(gòu)，提高化學(xué)反應(yīng)活性。目前，關(guān)于金屬摻雜BN的合成以及BN相關(guān)材料作為類芬頓催化劑的應(yīng)用研究報(bào)道甚少。中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究中心的一個(gè)研究組開發(fā)了一種新型的銅摻雜氮化硼納米帶（Cu-BN）的制備方法，并對(duì)此芬頓體系中催化劑的構(gòu)-效關(guān)系進(jìn)行了深入研究，相關(guān)的研究成果發(fā)表在2019年的《Journal of Materials Chemistry A》上。 

　　利用北京同步輻射裝置（BSRF）得到的催化劑結(jié)構(gòu)經(jīng)DFT計(jì)算建立的靜電勢(shì)分布：（a）無缺陷的BN；（b）本研究合成的含缺陷的BN；（c）平面的和（d）三維的銅摻雜氮化硼（Cu-BN）的靜電勢(shì)分布圖。（其中，白、藍(lán)、粉、紅和橙色球分別代表H、N、B、O和Cu原子） 

　　該研究組探究了所制備的Cu-BN催化劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)。特別地，利用北京同步輻射裝置（BSRF）的1W1B-XAFS實(shí)驗(yàn)站在透射模式下測(cè)得的Cu的 K邊擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（EXAFS）提供了催化劑的原子近鄰結(jié)構(gòu)的詳細(xì)信息。EXAFS曲線擬合表明，除了由于相鄰Cu原子的背散射得到的Cu-Cu殼層（鍵長(zhǎng)為2.9？）外，還觀察到Cu-BN催化劑中存在Cu-N殼層和Cu-B殼層，證實(shí)了Cu被摻入BN骨架，形成Cu-N-B鍵。在此結(jié)果基礎(chǔ)上，通過密度泛函理論（DFT）確定了催化劑上的靜電勢(shì)分布如上圖所示。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，由于Cu的摻入導(dǎo)致BN電子分布不均勻，形成了內(nèi)電場(chǎng)，從而促進(jìn)-OH的生成。因此，Cu-BN芬頓催化劑在pH 3-11范圍內(nèi)對(duì)各種難降解污染物的降解和礦化均具有極高的催化活性，且催化劑具有良好的穩(wěn)定性。 

　　本研究通過金屬摻雜來調(diào)節(jié)催化劑的電子分布，為開發(fā)可用于水環(huán)境修復(fù)的非均相芬頓催化劑提供了新的視角。在此研究工作中，同步輻射源是揭示環(huán)境功能材料化學(xué)鍵結(jié)構(gòu)的重要表征技術(shù)。 

　　發(fā)表文章：Lingfei Li, Chun Hu, Lili Zhang,^* Guangfei Yu, Lai Lyu, Fan Li and Ning Jiang. Framework Cu-doped boron nitride nanobelts with enhanced internal electric field for effective Fenton-like removal of organic pollutants, J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 6946-6956.