氨氣（NH₃）易于存儲(chǔ)和運(yùn)輸，易變成氮?dú)夂蜌錃猓⑶也簧婕昂嘉锓N的參與，是理想的儲(chǔ)氫和能量來(lái)源，被稱為液體燃料。然而，傳統(tǒng)的哈伯法制氨需要高溫高壓耗能巨大而且產(chǎn)生大量溫室氣體，所以，發(fā)展高效綠色溫和條件下的制氨是科學(xué)家們的研究重點(diǎn)。吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的一個(gè)研究組報(bào)道了一種具有內(nèi)在Fe-N₃氮?dú)膺€原催化位點(diǎn)的鐵-氮/碳材料，在電催化氮?dú)膺€原中展現(xiàn)出較高的產(chǎn)率和法拉第效率。相關(guān)的研究成果發(fā)表在2019年1月3日的《ACS Catalysis》上。 

　　該研究組發(fā)現(xiàn)了具有內(nèi)在Fe-N₃氮?dú)膺€原催化位點(diǎn)的Fe-N-C材料，其特殊的鐵和氮的配位結(jié)構(gòu)，以及對(duì)氮?dú)獾幕瘜W(xué)吸附和自身磁性，對(duì)氮?dú)庥休^強(qiáng)的吸附和活化作用，而且其本身的多孔結(jié)構(gòu)和高的導(dǎo)電性，使其在電催化氮?dú)膺€原中展現(xiàn)出較高的產(chǎn)率和法拉第效率。該催化劑在-0.2 V vs. RHE的電位下，達(dá)到了較高的氨氣產(chǎn)率（34.83 μg·h^-1·mg^-1_cat.），法拉第效率達(dá)到9.28%。循環(huán)電解5次后，產(chǎn)氨速率和法拉第效率基本保持穩(wěn)定。反應(yīng)的表觀活化能為5.56 kJ·mol^-1，遠(yuǎn)低于工業(yè)Haber-Bosch法 (≈ 335 kJ·mol^-1)。更重要的是，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，內(nèi)嵌的Fe-N₃基團(tuán)作為一種有效的NRR催化活性位點(diǎn)，有效地提高了NRR的活性。本研究不僅為精確設(shè)計(jì)固氮催化劑提供了一個(gè)典型的范例，而且拓展了M-N-C材料在電催化氮?dú)膺€原方面的應(yīng)用。 

　　利用北京同步輻射裝置（BSRF）1W1B-XAFS實(shí)驗(yàn)站對(duì)所合成材料中的Fe-N₃基團(tuán)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)表征和分析，獲得了Fe的K邊近邊吸收譜，進(jìn)一步確定了Fe-N/C-CNTs催化劑及其Fe-ZIF-8-CNTs前驅(qū)體中鐵元素的結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境。催化劑中鐵物種的平均價(jià)態(tài)位于Fe⁰和Fe³⁺之間，擬合結(jié)果表明，Fe-N/C-CNTs第一殼層中的Fe-N/O平均配位數(shù)為3.0。 

　　該工作被日本徐強(qiáng)課題組，新加坡顏寧等課題組等在Chem. Rev., Joule等期刊綜述中被引用，評(píng)價(jià)本工作在單原子催化、小分子活化等領(lǐng)域具有推動(dòng)和參考作用。 

　　發(fā)表文章： 

　　Ying Wang, Xiaoqiang Cui,* Jingxiang Zhao, Guangri Jia, Lin Gu, Qinghua Zhang, Lingkun Meng, Zhan Shi, Lirong Zheng, Chunyu Wang, Ziwei Zhang, and Weitao Zheng*. Rational Design of Fe-N/C Hybrid for Enhanced Nitrogen Reduction Electrocatalysis under Ambient Conditions in Aqueous Solution  ACS Catalysis, 2019, 9, 336-344.