室溫下利用表面懸掛鍵實現(xiàn)塊狀金屬到單原子催化劑的轉變
單原子催化劑(SACs)具有最大的原子經(jīng)濟性和各種催化領域的優(yōu)異性能,引起材料科學的關注。然而,SACs常規(guī)的合成方法具有高能量消耗,程序復雜,金屬物質大量浪費和低產(chǎn)率等等問題,大大阻礙了它們的發(fā)展。中國科學技術大學吳宇恩課題組提出了一種簡單的懸空鍵捕獲策略,用于環(huán)境條件下,在易于接近的塊狀金屬(例如Fe,Co,Ni和Cu)構建SACs。相關的研究成果發(fā)表在2019年11月1日的《Advanced Materials》上。
該課題組發(fā)現(xiàn)當將氧化石墨烯(GO)與金屬泡沫混合并在環(huán)境條件下干燥時,M0將電子轉移到GO上的懸空氧基團,并獲得Mδ+(0<δ<3)物種。同時,Mδ+與GO的表面氧懸空鍵配位形成M-O鍵。隨后,在超聲處理的幫助下,M-O鍵將金屬原子從金屬泡沫中拉出,得到M SAs/GO材料。這種室溫合成方法是一種多功能的平臺,可輕松低成本地制造SACs,這對它們的大規(guī)模生產(chǎn)和各種工業(yè)反應的實際應用至關重要。
利用北京同步輻射裝置(BSRF)1W1B-XAFS實驗站獲取的X射線吸收譜對催化劑的電子結構和幾何結構進行了詳細研究,通過對Fe、Co、Ni、Cu的擴展邊(EXAFS)分析,發(fā)現(xiàn)金屬原子與氧配位,同時沒有發(fā)現(xiàn)M-M金屬鍵的存在。該結果證明這種方法實現(xiàn)了塊狀金屬向金屬單原子催化劑的轉變。該方法可以更高效和節(jié)能的制備單原子催化劑,有利于實現(xiàn)單原子催化劑的大規(guī)模制備。
發(fā)表文章:
Yunteng Qu, Liguang Wang, Zhijun Li, Peng Li, Qinghua Zhang, Yue Lin, Fangyao Zhou, Huijuan Wang, Zhengkun Yang, Yidong Hu, Mengzhao Zhu, Xuyan Zhao, Xiao Han, Chengming Wang, Qian Xu, Lin Gu, Jun Luo, Lirong Zheng, Yuen Wu*, Ambient synthesis of single atom catalysts from bulk metal via trapping of atoms by surface dangling bond, Advanced Materials, 31(2019), 1904496.