缺陷是影響炭材料儲能和電催化性能的重要影響因素之一。炭材料中的缺陷類型可分為外來摻雜缺陷（包括各類官能團和雜原子等）和自摻雜缺陷（包括空位、Stone-Wales缺陷、邊緣、位錯、晶界等）兩大類，其中自摻雜缺陷可能破壞炭材料的本征結(jié)構(gòu)和導電網(wǎng)絡(luò)，因而被認為是造成電容器循環(huán)和倍率性能下降的因素。只有少數(shù)工作發(fā)現(xiàn)自摻雜缺陷對炭材料的電容性能的有利影響，他們將其歸因于自摻雜缺陷改變了炭材料局部的電荷分布，或提供了量子電容等。但這些工作都是在模擬計算或者理想模型材料（如單層石墨烯）的基礎(chǔ)上進行的，缺陷密度對炭材料電化學性能的影響以及作用機理、如何在炭材料中可控地引入缺陷結(jié)構(gòu)等問題尚不明確。 

　　該研究組通過氬氣氣氛球磨處理在膨脹石墨烯（EG）中可控引入自摻雜缺陷制備了缺陷石墨烯（DGB），發(fā)現(xiàn)球磨后具有超低比表面的炭材料表現(xiàn)出比球磨前更高的容量，同時具有良好的倍率性能。通過電化學測試和計算證明，DGB中自摻雜缺陷可以作為活性位點提供大量雙電層容量，缺陷密度（ID/IG）每提高一單位可以提供114 Fg^-1的比容量；單位比表面電容貢獻值高達7.91 Fcm^-2，遠遠超過石墨烯的理論值（0.21 Fcm^-2）,其中自摻雜缺陷貢獻達4.81 Fcm^-2。此外，球磨帶來的致密化效果顯著提高了石墨烯的堆積密度（0.917 gcm^-3）和體積性能。相關(guān)的研究成果發(fā)表在2019年4月10日的《Advanced Functional Materials》上。 

　　利用北京同步輻射裝置（BSRF）4B9B-光電子能譜實驗站的技術(shù)獲得的DGB中能帶結(jié)構(gòu)。C1s譜圖中介于π*峰（~286eV）和σ*峰（~293eV）之間的峰位對應(yīng)于sp3構(gòu)型以及邊緣和缺陷結(jié)構(gòu)處形成的C-H鍵，從譜圖可以看出，球磨處理后該峰的強度明顯提高，進一步證明球磨處理增加了材料中的缺陷密度，這一結(jié)果與拉曼和XPS測試結(jié)果一致。 

　　該研究通過簡單的球磨法在石墨烯中引入大量自摻雜缺陷作為離子吸附活性位點，提高石墨烯材料的雙電層容量，并保持材料良好的倍率性能。球磨帶來的致密化效果還顯著改善了石墨烯材料的體積性能。本工作揭示了自摻雜缺陷對炭材料電化學性能的影響和儲能機理，為設(shè)計開發(fā)高性能致密炭電極材料提供了思路。 

　　發(fā)表文章： 

　　Yue Dong, Su Zhang, Xian Du, Song Hong, Shengna Zhao, Yaxin Chen, Xiaohong Chen, and Huaihe Song* Boosting the Electrical Double-Layer Capacitance of Graphene by Self-Doped Defects through Ball-Milling. Adv. Funct. Mater. 29 (2019), 1901127.